None. Aucun des deux et cela sonne très mal à l’oreille dans les deux cas.

Enrayé est un verbe pronominal. Donc une arme…

• est enrayée
• s’enraye
  Ou au participe vous pourriez dire que l'arme s'enrayant, il ne put se défendre

par exemple. Mais en aucun cas enrayement.

La définition du Larousse que vous pointez, est relative au verbe enrayer qui n’est pas le même et ne s’applique pas à une arme.
Dans ce cas il s’agit d’empêcher quelque chose.

De mon point de vue, enrayage n’est ni élégant ni usité dans le cas des armes.

Enrayement est un terme tout à fait utilisable.

L’enrayement de l’arme est dû à une erreur de conception.

Il est pas déconseillé de l’utiliser, mais il est effectivement peu pratiqué. On le trouvera plus souvent (pour le cas des armes) utilisé par des avocats, ou de manière générale dans une discussion particulièrement formelle.

Dans les conversations plus courantes le verbe enrayer est préférable.

Pour ce qui est d’enrayage malheureusement je ne connaissais même pas l’existence de ce mot … mais le CNRTL semble indiquer que c’est un synonyme d’enrayement. Il vaudrait probablement mieux préférer utiliser enrayement donc qui est moins rare.

Selon le CNRTL>TLFi, enrayage s’emploie très bien pour une arme à feu :

− P. anal. Arrêt survenant dans le fonctionnement d’une machine automatique, en particulier d’une arme à feu. Les mitrailleuses ennemies tirent bande sur bande. Une s’arrête, non, c’est un enrayage; elle reprend (Malraux, Espoir,1937, p. 486).